Video âm nhạc do Sarah Chatfield đạo diễn, người muốn thực hiện một video giống kiểu Tom và Jerry (những nhân vật người bị cắt ngang ở phần eo), vì thế lúc đầu Allen không tham gia vào video này.[7] Tuy nhiên, cô cũng đã xuất hiện trong video. Allen phát biểu trên blog chính thức:

Tôi đã quay video cho đĩa đơn tới đây, "Alfie", và có rất nhiều điều thú vị. Alfie được đóng bởi một con rối và mọi thứ trông như trong một tập phim lẫn lộn giữa Tom và Jerry và Roger Rabbit, các bạn sẽ hiểu khi xem nó. Cả ngày qua là một trải nghiệm thú vị.[8]

Video bắt đầu với một tiêu đề phỏng theo Looney Tunes và quay Allen đang trong phòng bếp pha một tách trà. Trong khi đó thì Alfie, được đóng bởi một con rối, đang hút thuốc trong phòng ngủ và xem vô tuyến. Allen đi vào phòng lấy cái ống thuốc của anh, và anh đã cố gắng lấy lại nó nhưng không được. Sau đó, Allen ủi bộ vest của Alfie và đánh dấu vào một quảng cáo việc làm tên là "The Puppet Show" trên báo. Lúc đó, Alfie đang nằm trên giường, đọc một tạp chí có những hình búp bê không mặc quần áo tên là "Roxy & Babs get it on!" và chuẩn bị thủ dâm. Allen đi vào phòng với tờ báo vào bộ vét đúng lúc đó, và Alfie dừng việc làm của mình.[7]

Ở lời 2, một ngày mới bắt đầu với hình ảnh cây cầu và những con chim rối đang hót. Alfie lẻn ra khỏi phòng và lấy bia ra khỏi tủ lạnh, nhưng cuối cùng bị Allen phát hiện. Sau đó Allen lấy chiếc mũ ("stupid fitted cap") của Alfie trong khi anh đang vẽ nguệch ngoạc vào hình cô trên bìa đĩa "Littlest Things". Cảnh cuối phim là vào ban đêm, Allen nằm trên sàn bếp và xem em trai mình nhảy. Sau lời ca cuối "Please don't despair, my mon frere" được hát, Alfie đấm nhẹ vào mặt cô và video kết thúc.[7]

Cũng có một phiên bản khác của video, trong đó từ "weed" và "THC" bị xoá, còn ống thuốc thì thay bằng cần điều khiển trò chơi điện tử, Alfie không hút thuốc và lúc Allen vào phòng khi anh đang thủ dâm, có một biển "kiểm duyệt".[9] Video đã thắng giải "Video pop hay nhất" và "Đạo diễn mới xuất sắc nhất" tại CADs Music Vision Awards tháng 6 năm 2007,[10] nhận được một đề cử cho "Video xuất sắc nhất" của Q Awards 2007 (để thua "Ruby" của Kaiser Chiefs).[11]